Di Luigi Tonini, autore della monumentale e tuttora insostituibile Storia civile e sacra riminese e di decine di documentatissimi lavori di prima mano non è agevole compendiare in poche righe l'imponente attività. Formidabile setacciatore di documenti, esperto paleografo, appassionato bibliografo e bibliofilo, promotore di campagne di scavo e di censimento epigrafico, appassionato cultore di storia patria, Tonini coniugò esemplarmente la figura di bibliotecario con quella di storico della città, che considerò sempre, non meno dell'altra, un'attività di pubblico interesse.
Grazie a Tonini la Gambalunghiana si arricchì - oltre che dei cospicui fondi monastici delle soppressioni del 1868 - della raccolta di manoscritti, pergamene e reperti archeologici di Domenico Paulucci (1855), delle pergamene e delle carte di Michelangelo Zanotti (1861) e, soprattutto, della ricchissima collezione di pergamene, manoscritti e carte (tra cui l'imponente corrispondenza del Planco), nonché libri, opuscoli, avvisi a stampa, incisioni, disegni del sacerdote Zeffirino Gambetti (1871): nella biblioteca il Gambetti aveva trascorso gran parte della sua vita laboriosa, sia attendendo ai suoi studi, sia redigendo con un lavoro trentennale (dal 1828 al 1858) il catalogo, bibliograficamente ineccepibile, dei libri della Gambalunghiana, in cinque volumi in folio.
Successore e prosecutore devoto dell'opera paterna fu Carlo Tonini (bibliotecario dal 1874 al 1907), autore del VI volume della Storia civile e sacra riminese, di un Compendio della stessa e di un profilo della Coltura letteraria e scientifica in Rimini.